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    李峤与司礼少卿崔融、凤阁侍郎苏味道、麟台少监王绍宗皆以文才折节，依附于二张门下。

    长安四年李峤改任内史，他因政务繁重，数次上疏请辞，武则天遂再次任命他为成均祭酒、同平章事，是年十一月，李峤被免去宰相之职，担任地官尚书。

    神龙元年唐中宗复辟，诛杀张易之兄弟，李峤被贬为豫州刺史，未及起程又贬通州刺史，但在几个月后便被召回朝中，授为吏部侍郎，封赞皇县男。

    不久，李峤又升任尚书，进封县公，他奏请大量增置员外官，意欲以私惠获取时望，希望能借此重居相位，结果使得官僚泛滥、国库减耗，铨选制度陷入混乱。

    神龙二年李峤以吏部尚书之职拜相，加授同中书门下三品，当时驸马都尉王同皎谋诛佞臣武三思，结果事泄以谋反罪下狱。

    李峤参与审理，却畏惧武三思威权而无所作为，致使王同皎冤死，天下称怨，是年七月，李峤进位中书令。

    他因铨选混乱，上疏引咎辞职，并奏陈十余条时政得失。唐中宗认为李峤能自陈失政，下诏抚慰，让他官复原职。

    神龙三年太子李重俊发动兵变，诛杀武三思父子，又攻打宫城，最终兵败被杀，史称景龙政变。

    当时唐中宗与韦皇后在兵变时登玄武门避乱，李峤则与杨再思、苏瑰、宗楚客、纪处讷拥兵二千人，屯于太极殿前，闭门自守。

    后来宗楚客指使给事中冉祖雍，奏称前宰相魏元忠犯有大逆之罪，李峤也随声附和，结果遭到唐中宗的训斥。

    景龙二年李峤兼任修文馆大学士、监修国史，进爵赵国公，景龙三年李峤被免去中书令之职，改任特进、兵部尚书、同中书门下三品。

    当时宗楚客与纪处讷潜怀奸计，广结朋党。李峤身为宰相，却以唯诺自保，对朝政无所匡正。

    景龙四年唐中宗暴崩。韦皇后秘不发丧，连夜召宰相李峤、苏瑰、宗楚客等十九人入禁中，商议后事，当时太平公主与上官昭容起草遗诏，命温王李重茂即位。
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